近年來,世界范圍內要求降低CO2排放的法規日趨嚴格(圖1)。各種低燃油耗車輛,如混合動力車、電動車和清潔柴油車紛紛進入市場,以應對世界范圍內嚴格的CO2排放目標。柴油車低速扭矩特性好,因而能結合“駕駛樂趣”和低燃油耗兩大優勢,使得柴油車在歐洲新車中約占50%的市場份額。歐6排放法規已于2014年在歐洲市場實施。此外,歐6后排放法規,如實際行駛排放法規(RDE)和全球統一輕型車試驗規程(WLTC)則要求進一步提高柴油機的后處理技術,以在更為寬廣的行駛工況范圍內達到更高的氮氧化物(NOx)減排性能。為了降低柴油機稀燃工況下的NOx排放,歐洲市場已廣泛采用尿素選擇性催化還原(U-SCR)或NOx儲存和還原(NSR)系統。
圖1 各國的CO2排放目標
NSR系統最適用于中小型車輛,因為NSR系統安裝空間小,且比采用尿素的選擇性催化還原(SCR)系統更為便宜。但是,由于在高溫和高空間速度條件下,它的NOx儲存能力(以硝酸鹽的形式儲存)不足,因而對NOx的還原性能目前有一定的限度。為保證NSR未來可持續使用,有必要提高NSR的NOx還原性能。
利用被吸附的中間還原物質進行柴油機NOx后處理(DiAir),是提高在高空間速度和高溫條件下NOx轉化性能的一種對策。即使在難以儲存NOx的情況下,也可以用噴射碳氫(HC)產生的中間還原物來還原NOx。如圖2所示,在低負荷條件下,由于催化劑溫度和空間速度適中,NSR的功能變得較為有效,隨著發動機負荷增加,溫度和空間速度提高,有利于DiAir與NSR功能的結合,從而能在更寬廣的范圍達到很高的NOx轉化性能。
圖2 采用DiAir時NSR系統的NOx轉化性能
DiAir的1個顯著優點是能在柴油機顆粒捕集器(DPF)再生期間保持較好的NOx減排性能。如圖3所示,在傳統排氣系統中,DPF置于NSR催化器下游,為了將聚積的碳煙燃燒掉,它需要加熱到600℃以上。因此,需要靠噴射HC來提高DPF的溫度,這意味著為提高DPF溫度而噴射的燃油還可以同時在DiAir系統中用來還原NOx。在計算總行駛里程的平均NOx排放量時(式1),應該將DPF再生時的NOx排放量也計入常規行駛排放量中,DPF再生時NOx排放量低也是實際行駛排放的重要特征之一。
圖3 WLTC循環中DPF再生期間DiAir系統的NOx還原性能
此外,用位于排氣管內的HC噴射器噴射HC,可以減小缸內后噴的次數,從而有效抑制機油稀釋。由于低燃油耗車輛的排氣溫度較低,為了提高DPF的溫度,后噴燃油量會比常規系統的大,因此,頻繁后噴導致的機油稀釋可能是未來柴油機后處理系統受到限制的原因之一。因此,在排氣管內噴射HC的優點是,不僅可以通過DiAir還原NOx,而且還能減少DPF再生時的燃油后噴次數。式1為NOx平均排放量
式中: A為DPF再生時的NOx排放量,g/km;B為DPF再生時的行駛里程,km;C為正常行駛時的NOx排放量,g/km;D為正常行駛的里程,km。
1 采用DiAir的NSR系統試驗
為了在采用DiAir時使NSR的系統NOx轉化性能達到最佳狀態,本文重點關注以下2點:(1)在采用DiAir與傳統NSR濃燃結合,還原NOx時如何控制HC噴射;(2)抑制因使用HC噴射器造成的NOx轉化性能惡化。
該項試驗在1臺配裝1.6 L NSR催化器的1.4 L共軌柴油機上進行。HC噴射器安裝在渦輪增壓器與NSR催化器之間,依靠DiAir還原NO x的HC噴射壓力為1.0 MPa(圖4)。由于在低溫條件下,可以通過常規的NSR儲存功能來還原NO x,而在高負荷條件下,利用DiAir還原NOx效率則更高,因而采用圖5所示的切換策略來選擇各種功能。采用NSR和DiAir時,1次瞬態試驗循環中NOx的還原特性如圖6所示。
圖4 系統結構
圖5 DiAir的切換邏輯
圖6 采用NSR和DiAir系統時瞬態循環的NOx還原特性
圖6表明,采用DiAir時,在瞬態循環下的NOx轉化性能較差。但是,圖7表明,在穩態循環下NOx的轉化效率超過70%。圖6與圖7中DiAir工作運行條件基本相同。研究結果表明,NSR催化劑狀態對采用DiAir時的NOx轉化性能的影響很大。因此,為了充分發揮DiAir的優勢,基于對NSR催化劑狀態的評估來控制HC噴射至關重要。
圖7 穩態循環下NOx的轉化性能
抑制NSR催化劑的NOx減排性能惡化也非常重要。NSR反應床溫度過高會導致鉑族金屬(PGM)燒結,這是NSR催化劑性能惡化的主要原因,DPF再生和除氧化硫(SOx)時都會導致反應溫度較高,由于除SOx時的溫度要比DPF再生時的溫度高,因而改善除SOx的性能和縮短除SOx持續時間是保持較高NOx轉化性能的關鍵(圖8)。圖9所示為瞬態試驗循環下的除SOx特征。在該試驗循環中,SOx的去除性能不佳,尤其是在試驗循環的低負荷部分。因為在城市行駛循環中,除SOx的持續時間較長,所以會導致NSR催化劑退化。SOx去除能力不足,不僅會使NSR催化劑性能退化,而且也會使除SOx的燃油消耗增加。在應用NSR和DiAir系統時,縮短除SOx的持續時間是其主要目標。
圖8 粒徑與老化溫度的關系
圖9 瞬態循環中SOx去除性能的限制
因此,在本研究中,為了在瞬態試驗循環下,充分發揮HC噴射器的優化,以使NSR和DiAir系統達到很高NOx轉化性能。研究人員針對以下2個目標進行了HC噴射控制策略的研究:(1)在瞬態試驗循環中,將常規NSR功能與DiAir相結合時,基于NSR催化劑狀態的評估來實現NOx高效轉化的HC噴射方法;(2)在瞬態行駛循環中,達到足夠有效的SOx去除效率,從而抑制NSR催化劑性能退化的HC噴射控制。
2 NSR和DiAir的切換策略
2.1 NOx儲存量對DiAir的影響
如圖6和圖7所示,與穩態工況相比,瞬態試驗循環下NOx轉化性能有所下降。先前的研究指出,噴射燃油的部分氧化和NOx的吸附是DiAir的關鍵反應。因此,需要對NSR床溫和NSR中的NOx儲存量對這些關鍵反應的影響進行研究。圖10所示為在空氣質量流量和NOx質量相同的條件下,NOx轉化性能隨NSR床溫的變化情況。通過發動機臺架上加裝的排氣管冷卻單元來控制催化劑的溫度。盡管隨著溫度降低,采用DiAir時的NOx轉化性能稍有下降,但在這些溫度下采用DiAir對NOx轉化性能的影響不大。圖11是在HC開始噴射時,采用DiAir時的NOx轉化性能與NOx儲存量之間的關系。研究發現,在HC開始噴射時,NOx儲存量越多,NOx轉化性能越差。
圖10 NOx轉化性能與溫度的關系
圖11 采用DiAir時的NOx轉化性能與NOx儲存量的關系
為了研究這一現象,研究了儲存大量NOx后NSR催化器上吸附的組分。先前的研究已斷定,由于在高溫下反應速率快,很難穩定地觀察到中間組分的峰值,因而在250℃低溫下進行了試驗。圖12為采用傅立葉變換紅外(FTIR)光譜儀測得的中間組分生成特性。催化劑用NO(濃度300 10-6)+O2(5%)進行調節1 h預運行,加入NO(濃度300 10-6)+C3H6(1%)+O2(5%)。第一步NOx被存儲,之后供入NO和HC,模擬采用DiAir時的HC噴射。由于被儲存的NOx是由HC還原的,硝酸鹽在1 310 cm-1處的峰值消失,1 395 cm-1和1 330 cm-1處峰值增加,可以推斷生成碳酸鹽。同時,硝酸鹽峰值(1 310 cm-1)消失1 min后,產生了中間組分(2 220 cm-1)的峰值。這一結果表明,儲存的NOx還原后會生成中間組分。以前的研究認為,通過吸附的NOx和部分氧化的HC會產生中間組分。由于以硝酸鹽形式儲存的NOx穩定并含氧,因而在此條件下很難生成中間組分。換句話說,在NOx吸附位置因無法生成中間組分而被硝酸鹽占據的情況下,采用DiAir時的 NOx轉化性能會有所下降。
圖12 以硝酸鹽形式儲存大量NOx后,中間組分的生成特性
2.2 采用DiAir時實現NOx轉化性能最優化的HC噴射控制策略
以上結果顯示,在DiAir開始工作前通過缸內濃燃清除NOx來避免大量的NOx儲存,可以使DiAir的轉化性能達到最優。因此,提出了圖13所示的控制策略圖,并驗證了缸內濃燃的效果,圖14為驗證結果。在不采取缸內濃燃清除NOx的試驗中,NOx轉化性能需要較長時間才能達到穩定,而總的NOx轉化性能因儲存的NOx過多而有所下降。在HC噴射開始時,NOx儲存量較大,雖然在HC噴射后出現了NOx的臨界值,但是由于噴射的HC可以還原NOx,因而NOx峰值隨后會降低。另一方面,在采用缸內濃燃后,DiAir的NOx轉化性能馬上就能達到穩定,由于缸內濃燃產生的大量還原性物質可以還原儲存的NOx,因而從HC噴射開始,DiAir就能很好地工作。
圖13 從NSR到DiAir的切換策略
圖14 在HC噴射前,采用DiAir時還原儲存NOx的效果
圖15所示為在瞬態循環下該控制策略達到的性能,在1種具有代表性的嚴格行駛循環中進行了驗證。為了研究DiAir的效果,在保持燃油損耗相同的情況下,比較了有、無DiAir時的NOx轉化性能。為了使還原NOx的燃油消耗總量相同,采用部分缸內濃燃取代DiAir的HC噴射。
由圖15可以看出,DiAir提高了NOx的轉化性能,尤其是在高負荷工況下。在還原NOx的總燃油消耗量相同的條件下,與傳統的NSR相比,DiAir能夠拓寬NOx還原的范圍。
圖15 瞬態試驗循環中的NOx轉化特性
3 除SOx時HC噴射的控制
3.1 除SOx性能不足的原因分析
由于濃燃運行時NSR的催化劑床溫和空燃比對除SOx的性能有很大的影響,研究人員對NSR催化劑的溫度和空燃比進行了研究。按圖9進行除SOx控制時,缸內濃燃的正時和NSR的床溫如圖16所示。在圖9中可能觀察到在SOx釋放的條件下,濃燃空燃比會持續保持。另一方面,尤其在0~350 s的低負荷循環工況〖JP2〗下,觀察到了因濃燃持續期不夠長而導致的少量SOx釋放。SOx去除性能不足的主要原因與氧儲存能力(OSC)有關。圖17所示為從濃燃到稀燃切換過程中OSC的恢復特性。可以看到,即使是在濃燃后,NSR進口處的空燃比較大的情況下,NSR催化器出口的空燃比仍可以保持化學當量空燃比。這一特性是NSR催化劑的儲氧功能起的作用。NSR催化劑含有儲氧物質,例如Ce。在濃燃開始時,濃燃產生的還原性氣體會使NSR催化劑中儲存的氧還原,在濃燃結束后,由于NSR催化劑所含的儲氧物質內還有儲存的氧,因此即使在稀燃條件下,NSR催化器出口的空燃比仍可保持化學當量比。從圖17可以看到,還原后的儲氧物質在1 s內可以再次儲氧,這意味著如果在濃燃過程因車輛行駛狀態(比如減速)而中斷,此時必須額外提供還原劑來還原儲氧物質中儲存的氧。儲氧物質內的氧消耗殆盡后,會觀察到有硫釋放。因此,為了在瞬態試驗循環下達到足夠的SOx釋放,除SOx過程中保持濃燃持續期很重要。
圖16 除SOx期間的濃燃正時和NSR床溫
圖17 濃燃峰值后OSC的恢復特性
圖18是在新歐洲行駛循環(NEDC)和WLTC循環的運行范圍內,用1臺1.4 L發動機可能實現濃燃的區域。如圖18所示,由于燃燒穩定性和排氣溫度的限制,有一部分區域不可能采用濃燃。在高負荷工況時采用濃燃,排氣溫度會超過排氣歧管或渦輪增壓器耐久性的允許溫度。此外,濃燃時的碳煙排放也是1個限制因素,因為它會使DPF再生能力下降。
圖18 除SOx過程中濃燃受到的限制
此外,在低負荷工況下很難保證燃燒的穩定性,因為要在較低的總燃油耗下完成濃燃,必須減少空氣質量。為了實現長時間的濃燃,需要尋找一種克服濃燃限制因素的解決方案。
3.2 利用HC噴射保持濃燃
HC噴射與缸內濃燃結合是保持還原性條件的有效措施。圖19所示為除SOx過程中進行HC噴射時的空燃比控制特性。在無法實現缸內濃燃的情況下,可以通過噴射最佳數量的HC來保持目標空燃比值。由于排氣管中噴射HC不會影響缸內燃燒,因而它能使濃燃范圍比傳統濃燃的更寬廣。
圖19 只采用濃燃與濃燃加HC噴射相結合時空燃比的對比
圖20所示為瞬態試驗循環中除SOx的特性。缸內濃燃與HC噴射相結合時,SOx釋放量有所增加,這表明它能抑制NSR催化劑的惡化,并能減少PGM的涂載量,從而達到實際行駛循環的排放目標。
圖20 HC噴射與缸內濃燃結合使用時瞬態試驗循環中SOx的去除特性
4 結語
本文研究了采用DiAir和除SOx來還原NOx時的HC噴射控制策略,取得了以下結論:(1) NSR催化器中的NOx儲存量對NOx的轉化性能影響很大,HC噴射前的NOx還原對提高NOx轉化效率非常有效。
(2)在總燃油消耗量相同的瞬態試驗循環中,與傳統NSR系統相比,采用DiAir的NSR系統能達到更高的NOx轉化效率。
(3)給出SOx去除性能不足的原因。此外,為了在瞬態行駛工況下達到持續濃燃狀態,HC噴射與缸內濃燃相結合能改善SOx的去除性能。
從采用DiAir和可靠除SOx以抑制NSR催化劑惡化的角度來看,HC噴射器是實現NOx轉化性能最優化的1種非常有效的措施。該項技術可以擴大NSR的應用范圍,有助于未來在清潔柴油乘用車中的推廣。
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