手性材料普遍存在于自然界中，如多種氨基酸及蛋白質等，具有材料構型不能與其鏡像對映體重合的特性。該特性使得手性材料能夠產生圓二色性(CD)、旋光性等手性光響應，其中CD特指材料對右旋偏振光（RCP）與左旋偏振光（LCP）透射率不同，而RCP與LCP透射率的差值則被稱為CD值，獲得巨大的CD值在手性分子結構分析與光偏振調制器件中具有重要的應用潛力。然而，天然物質的手性材料與光相互作用較弱，限制了其手性光響應特性在生物分子探測、手性光成像中的應用。手性超表面作為一種人工亞波長結構具有更強的手性光調制效率和比天然材料更高的CD值，能夠有效地提高光學器件的工作效率并減小器件體積。然而，傳統微納加工技術加工的手性超表面可控自由度低，限制了光調控維度，難以實現多功能、高效率的手性超表面。 中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心微加工實驗室的李俊杰研究組和納米物理與器件重點實驗室的顧長志研究組（N10）合作，建立并完善了一種聚焦離子束（FIB）誘導的微納折紙技術。通過FIB-物質相互作用在薄膜材料中引入張應力，實現了二維向三維結構的折紙形變，其構筑的三維微納結構可控自由度高、關鍵特征尺寸小，為多功能三維超表面的設計和加工提供了一條全新的途徑（Adv. Mater. 2019, 31, 1802211 ; Nano Lett. 2019, 19, 3432 ; Laser Photonics Rev. 2020, 14, 1900179；Nat. Commun. 2021, 12, 1299 ）。

最近，他們基于FIB誘導折紙方法設計加工了一種三維彎曲手性超表面，并在中紅外波段觀察到了非對稱的手性光響應，實現了手性光的高效率、多功能調控。該超表面由非對稱的劈裂諧振環（SRR）陣列構成，通過FIB大面積輻照，使諧振環的長臂產生彎曲，發生手性對稱破缺（圖1）。

圖1 三維彎曲超表面的結構示意圖以及SEM圖

由圖2中超表面光譜的模擬與實驗結果可見，超表面在LCP與RCP激發下的透射光譜不重合，且背面入射下透射率差值大于正面入射的情況，即超表面的正面與背面CD值不同，驗證了設計的超表面具有非對稱的CD。為了進一步研究非對稱手性光響應的物理機制，他們提取了超表面在不同入射方向的光照射下的局域電場分布，并計算了超表面中的局域電/磁場大小與方向。研究發現，在不同入射方向以及自旋態的光照下，SRR的電偶/磁偶極子的指向與大小均不相同，且電偶極(

)磁偶極(

)既不相互垂直，也不相互平行，滿足

，且

，導致了結構的非對稱手性響應。此外，在LCP背面入射下，結構的局域電場遠強與RCP激發的，極大地壓制了其透過信號，使得背面入射下超表面的CD值大于正面入射下的CD值。

圖2 a 手性光正面入射下超表面的透射光譜模擬結果；b 手性光背面入射下超表面的透射光譜模擬結果；c-d 實驗得到的手性超表面在正面入射（c）與背面入射（d）下的自旋選擇性透過譜；e-f 從左向右分別為，超表面受正面RCP、正面LCP、背面RCP及背面LCP光激發產生的表面電場分布（e），以及電偶極與磁偶極的指向（f）

通過FIB的輻照劑量對超表面的彎曲角度進行調控，實現了不同彎曲角的超表面加工，測試結果發現其CD值隨著結構彎曲角度的增加，在彎曲角度達到60°時出現了最大的CD值，此時正面與背面入射下CD值實驗（模擬）結果分別達到了-0.29（-0.29）以及0.71（0.85），其絕對值的差值達到0.41（圖3）。隨著結構彎曲角度的增加，其對稱破缺程度提高，導致背面與正面的CD值隨之增大。該研究發現手性超表面的非對稱CD現象對于單向手性分子探測、自旋選擇光發射以及全光邏輯器件的基礎與應用研究有重要價值，也為多功能、高效率微納光子學器件的設計提供了一條重要的加工途徑。

圖3 a-b 具有60°彎曲角的超表面的正面（a）與背面（b）CD值譜；c 具有不同彎曲角度的超表面結構單元的SEM圖；d超表面正面與背面的CD值隨超表面彎曲角的增加而增加

該研究成果以“Asymmetrical Chirality in 3D Bended Metasurface”為題在5月3日的Advanced Functional Materials（2021，2100689）在線發表。潘如豪博士為論文的第一作者，李俊杰和顧長志研究員為共同通訊作者，丹麥哥本哈根大學玻爾研究所的劉哲博士等參與了該項工作。 該工作得到了科技部納米專項（2016YFA0200800、2016YFA0200400）、基金委（12074420, 11674387, 91323304, 61905274）、中國博士后科學基金會（2020M670506）以及中國科學院（QYZDJ-SSW-SLH042）的資助。

文章鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/journal/16163028

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