氧化石墨烯（GO）作為一種石墨烯基材料，由于其簡單、可擴展和低成本的合成方法成為二維材料領域的新星，比如可以有效的水處理和用于可持續能源生產的燃料電池等。但它與液態水的相互作用仍然是一個懸而未決的問題。本文使用第一性原理對液態水中GO進行分子模擬，彌合了簡單計算模型與復雜實驗系統之間的差距。同時構建了化學精確的GO模型并研究了它們在水中的行為。

氧化石墨烯（GO）是二維材料中的一顆冉冉升起的新星，但它與液態水的相互作用仍然是一個懸而未決的問題：難以在原子尺度上進行實驗表征，并且通過經典方法進行建模無法正確描述化學反應性。

近日，法國巴黎文理研究大學Marie-LaureBocquet教授使用第一性原理對液態水中GO進行分子模擬，彌合了簡單計算模型與復雜實驗系統之間的差距。同時構建了化學精確的GO模型并研究了它們在水中的行為，表明含氧官能團（羥基和環氧化物）優先聚集在GO層上。

氧化石墨烯（GO）作為一種石墨烯基材料，由于其簡單、可擴展和低成本的合成方法，在過去二十年中已經引起了人們的巨大關注。并且已經廣泛用于各種用途，比如：有效的水處理和用于可持續能源生產的燃料電池等。這種性質在很大程度上取決于表面存在的化學基團，并提出了使用不同試劑和氧化時間，允許材料的化學成分略有變化。因此，GO表面的O/C比值從28%到36%不等。但當將熱剝落技術應用于GO以產生單層功能化石墨烯時，一些特殊的化學官能團被移除，此時比例下降到5%-10%之間。

迄今為止，使用不同的表征技術，例如固體NMR，XPS或拉曼光譜測量，已經提出了許多試圖描述GO表面的理論模型。其中最廣泛使用的模型是Lerf和Klinowski最初提出的GO模型，并且從那以后在文獻中主要用于描述GO的單層。該層被描述為具有未氧化苯環的平坦芳香族區域、含有羥基或1，2-醚（環氧化物）基的褶皺區域和和羧酸隨機分布在GO的邊緣。但關于氧化功能沿石墨烯層的空間排列沒有明確的陳述，是否沿表面隨機分布，對材料的穩定性及其化學性質有什么影響。特別是當它與水相互作用時，如何影響GO膜的過濾性能。事實上，GO與水的相互作用特別重要，因為所觀察到的GO膜對水分子的超透性及其理解要求在原子尺度上建模。

在本文中， 作者提出了一個GO基表面模型，描述了電子水平上的水和化學基團之間相互作用。利用這種方法中，使用給定的O/C比率生成多個GO樣本，其功能隨機分布或不在表面上分布。而且最初生成的GO層是在沒有溶劑的情況下進行研究的，在穩定的GO層中，其中六層通過從頭算分子動力學（AIMD）模擬被放置在室溫下的液態水中。隨后，通過對時間和重復項進行平均化的徹底統計分析，以便定量測量二維材料中水與固態界面中一些有價值的物理和化學性質。證明了GO在水中擁有特殊特性，即親水性和快速水動力學的非凡組合。此外，也證明GO在水中具有化學活性，平均負電荷為10 mC m-2。從頭算模型突出了GO結構作為海水淡化和凈水創新膜的獨特應用。

圖1.這項工作中研究的氧化石墨烯模型

圖2.氧化石墨烯的結構性質

圖3.從分子動力學模擬獲得的模擬快照

圖4.氧化石墨烯的自發脫水

圖5.液態水中氧化石墨烯的動力學

總而言之，作者通過廣泛的ab AIMD模擬，以固定的O/C比建立了包括羥基和環氧基在內的數個GO模型，并分析了它們各自的穩定性以及在液態水中的物理和化學行為。盡管計算量很大，但正是這些模型與廣泛的從頭算MD的結合使之能夠描述GO/液態水界面處發生的化學過程。