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萬立駿&郭玉國:聚硫化物排斥的原位固態(tài)化界面

清新電源 ? 來源:清新電源 ? 2023-01-16 10:53 ? 次閱讀

一、引言

鋰硫電池的理論比能高達2600 Wh kg-1,是實現(xiàn)長里程電動汽車的前沿電化學(xué)儲能技術(shù)之一。鋰聚硫化物(LiPS)中間體在正極-電解質(zhì)界面(CEI)的形成和溶解被認為是阻礙Li-S電池穩(wěn)定運行的兩個關(guān)鍵的問題。在放電-充電過程中,S顆粒表面LiPSs的持續(xù)損失不僅耗盡了正極上的活性S,還增加了電解質(zhì)的鹽濃度,并引發(fā)與鋰金屬的鈍化反應(yīng)。因此,Li-S電池在持續(xù)循環(huán)或提高充-放電倍率時,通常會出現(xiàn)明顯的容量衰減。除了物理或化學(xué)吸附鋰離子外,固態(tài)電解質(zhì)也被提出來抑制鋰離子的形成和穿梭,并使Li-S電池穩(wěn)定運行。然而,大多數(shù)固體電解質(zhì)的Li+電導(dǎo)率較低,與電極接觸不良,這可能阻礙電荷轉(zhuǎn)移,導(dǎo)致電極反應(yīng)動力學(xué)較差。由一種或多種液態(tài)電解質(zhì)成分原位生成部分凝固的電極-電解質(zhì)界面(主要是S-電解質(zhì)界面)已被證明可以有效抑制LiPSs穿梭,同時由于改善了與S正極的界面接觸而保持快速電荷轉(zhuǎn)移。在固化界面處,LiPSs的溶解度大大降低,這就造成了從正極到電解質(zhì)的傳質(zhì)阻力很大,形成了抑制LiPS的基礎(chǔ)。但固化界面與LiPSs之間的化學(xué)相互作用通常較弱,固化過程需要溶劑小分子的光誘導(dǎo)或熱誘導(dǎo)聚合,難以控制,不適于工業(yè)電池制造。

二、正文部分

成果簡介

近日,中國科學(xué)院化學(xué)研究所萬立駿&郭玉國&辛森團隊提出通過硫在電解質(zhì)界面處直接的化學(xué)反應(yīng)來構(gòu)建LiPS排斥的CEI。液態(tài)聚合物正極添加劑聚(六亞甲基二異氰酸酯)(PHDI)能夠在電池放電開始時與高階LiPSs (Li2Sn, 8≥n≥4)反應(yīng)生成聚硫陰離子的接枝固體聚合物層(PHDI- Li2Sx)。在隨后的循環(huán)過程中,帶負電荷的固化界面通過物理屏障和靜電斥力將LiPSs固定在正極表面。在微米尺度上,PHDI-Li2Sx界面形成三維互聯(lián)的多孔結(jié)構(gòu),保證了Li+的快速輸運和充分的電解質(zhì)滲透,從而有助于改善電極動力學(xué),避免局部失活S的產(chǎn)生。同時,具有強大機械強度的三維阻擋網(wǎng)絡(luò)保護了S正極結(jié)構(gòu)完整性,防止Li吸收/釋放過程中體積的變化。因此,Li-S電池表現(xiàn)出良好的循環(huán)性能和倍率性能。該研究以題目為“A polysulfide-repulsive, in situ solidified cathod-electrolyte interface for high-performance lithium-sulfur batteries”的論文發(fā)表在《Journal of Physical Chemistry C》。

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圖文導(dǎo)讀

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【圖1】(a)原始硫正極和(b)含PHDI添加劑的硫正極的循環(huán)行為,(c) PHDI和Li2Sx的反應(yīng),以及(d)多硫化物擴散光學(xué)照片。

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【圖2】 (a)加入Li2S6后DME-PHDI和DME溶液的UV-vis光譜比較。插圖是光學(xué)照片。(b) PHDI和PHDI-Li2S6的FTIR圖譜。PHDI- Li2S6網(wǎng)絡(luò)的(c) SEM圖像,(d) AFM形貌圖,(e) PHDI- Li2S6網(wǎng)絡(luò)的模量圖像;典型的(f) TEM和(g) HRTEM CNTS-PHDI正極圖像;(h) HAADF-STEM圖像和(i-k) CNTS-PHDI正極N、C和O的相應(yīng)元素映射。

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【圖3】(a) CNTS- PHDI電池在不同周期下的CV曲線,(b) CNTS-PHDI電池和CNTS電池的倍率性能,(c) CNTSPHDI電池對應(yīng)的電壓分布圖,(d) CNTS-PHDI在1.0、2.0、3C時和CNTS電池在2 C下循環(huán)200圈的循環(huán)性能。

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【圖4】(a)第一次循環(huán)后帶有S和CNTS-PHDI正極的拆解電池的數(shù)字照片,以及相應(yīng)的隔膜和正極的SEM圖像。不同放電和充電電壓下各自電解質(zhì)的光吸收譜:(b)初始狀態(tài),(c)第一圈循環(huán)完全放電至1.8 V, (d)第一循環(huán)首次充電至3.0 V。第二次放電到(e) 2.3, (f) 2.1和(g) 1.9 V時的光吸收譜。

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【圖5】采用(a-c) CNTS-PHDI和(d-f)原始CNTS正極的Li-S電池的鋰極S 2p和N 1s的XPS譜

總結(jié)和展望

通過初始放電產(chǎn)物S與聚合物液體正極添加劑PHDI的原位化學(xué)反應(yīng),制備了一種LiPS排斥固化CEI。新型CEI通過靜電斥力有效抑制LiPS溶解和穿梭。界面在微米尺度上相互連接形成三維多孔結(jié)構(gòu),使得鋰離子的順利輸運有助于避免S的局部失活。同時,具有較高機械強度的固化界面有效地適應(yīng)了S的體積變化,保持了Li脫嵌過程中的正極完整性。因此,基于改進CEI的Li-S電池表現(xiàn)出超過200次放電/充電循環(huán)的高容量保持和良好的倍率能力。這項工作為合理設(shè)計電極-電解質(zhì)界面,實現(xiàn)高能可充電Li-S電池提供了新的視角。

審核編輯 :李倩

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原文標題:萬立駿&郭玉國:聚硫化物排斥的原位固態(tài)化界面

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