DASP (Defect and Dopant ab-initio Simulation Package)是一款半導體缺陷和雜質性質的第一性原理計算模擬軟件包，該軟件包能針對輸入的半導體晶體結構，基于材料基因組數據庫和第一性原理軟件包，自動計算并輸出半導體的熱力學穩定性，缺陷和雜質形成能及離化能級，半導體樣品中缺陷、雜質和載流子濃度及費米能級，關鍵缺陷和雜質誘導的光致發光譜、載流子輻射和非輻射俘獲截面及少子壽命。

針對任一半導體，DASP軟件可以計算給出如下性質：熱力學穩定性、元素化學勢空間的穩定范圍、缺陷（含雜質，下同）形成能、缺陷轉變能級、各生長條件下的費米能級、載流子和缺陷濃度、缺陷的光致發光譜、缺陷對載流子的俘獲截面、輻射和非輻射復合速率等。

本期將給大家介紹DASP ZnGeP2的本征缺陷計算 5.4.6-5.4.6.3 的內容。

5.4.6. 非輻射俘獲系數計算CDC

5.4.6.1. 運行CDC模塊

使用CDC模塊計算非輻射俘獲系數前，需要確保以下幾點：

（1）DEC模塊已經計算完成（可以跳過DDC的計算）。

（2）根據形成能關系圖，確定深能級的缺陷，并得到相應的轉變能級位置。

（3）選定要計算的載流子非輻射俘獲過程。

對于ZnGeP2中的????缺陷，我們想要計算 從+1價到0價的電子非輻射俘獲過程，首先需要分清缺陷計算中缺陷能級和CBM能級的能帶序號（band index）。我們建議：總是在電中性的靜態計算EIGENVAL文件來確定能帶序號。對于????，其缺陷能級的能帶序號是865，CBM的能帶序號是866。采用默認的勢能面擬合方法，因此在``dasp.in``中寫入以下信息：

使用命令dasp5執行CDC模塊。等待期間無需額外操作。

5.4.6.2. 前期計算

CDC模塊將首先根據dasp.in中level的值判斷目標缺陷的初態與末態結構是否已完成了HSE泛函下的結構優化。若level為2，CDC會額外對目標缺陷做HSE泛函下的結構優化，若level為3則跳過結構優化步驟，若level為1則會退出該模塊的計算。

以下內容來自CDC模塊的程序日志5cdc.out：

5.4.6.3. CDC模塊非輻射俘獲系數計算流程

完成前期計算得到HSE泛函優化的初態和末態結構后，CDC模塊會分析兩個結構在廣義坐標下的差異??，并沿著該方向線性地產生一系列結構。

在目錄/cdc/Ge_Zn1/Nonrad_calc/_q1_to_q0_/final_state與目錄/cdc/Ge_Zn1/Nonrad_calc/_q1_to_q0_/initial_state中均會出現以下多個靜態計算的目錄：

此外，在目錄/cdc/Ge_Zn1/Nonrad_calc/_q1_to_q0_/final_state/el_ph中產生以下多個用于計算電聲耦合常數的靜態計算目錄：

完成上述計算后，CDC模塊可以根據產生的結構及對應的缺陷形成能大小得到初態與末態下的有效聲子能量、聲子波函數以及末態的黃-里斯因子（Huang-Rhys factor）以及用于估算非輻射俘獲系數的?函數的高斯展寬（gaussian smearing）和索莫菲因子（sommerfeld factor），還可以獲得該缺陷初態與末態的一維位形圖，輸出為圖片ccdiagram.png，如下所示。

ZnGeP2中缺陷Ge_Zn1從+1價到0價的一維位形圖。

最后，CDC模塊會根據超胞體積、載流子有效質量等數據結合非輻射俘獲系數的公式計算輸出室溫下該系數的大小,并在目錄/cdc下輸出nonradiative_rate.dat文件和圖片coefficient.png，如下所示，其中給出了非輻射俘獲系數以及非輻射俘獲截面隨溫度的變化。

ZnGeP2中缺陷Ge_Zn1從+1價到0價電子俘獲系數隨溫度的變化關系。

以下內容來自CDC模塊的程序日志5cdc.out：

根據DDC模塊得到缺陷和載流子濃度，以及CDC模塊得到的非輻射俘獲系數，我們可以根據SRH（Shockley–Read–Hall）公式估算出載流子的非輻射俘獲壽命????。

對于非輻射俘獲系數的計算，我們也可以采用二階樣條曲線插值的勢能面擬合方法（quadratic-spline），修改dasp.in文件如下：

同樣使用命令dasp5執行CDC模塊。等待期間無需額外操作。

CDC模塊會分析HSE泛函優化的初態和末態兩個結構在廣義坐標下的差異??，并沿著該方向線性地在更大的范圍內產生一系列結構。

在目錄/cdc/Ge_Zn1/Nonrad_calc/_q1_to_q0_/final_state與目錄/cdc/Ge_Zn1/Nonrad_calc/_q1_to_q0_/initial_state中均會出現以下多個靜態計算的目錄：

此外，在目錄/cdc/Ge_Zn1/Nonrad_calc/_q1_to_q0_/final_state/el_ph中產生以下多個用于計算電聲耦合常數的靜態計算目錄：

完成上述計算后，CDC模塊可以根據產生的結構及對應的缺陷形成能大小得到初態與末態下的有效聲子能量、聲子波函數以及末態的黃-里斯因子（Huang-Rhys factor）以及用于估算非輻射俘獲系數的?函數的高斯展寬（gaussian smearing）和索莫菲因子（sommerfeld factor），還可以獲得該缺陷初態與末態的一維位形圖，輸出為圖片ccdiagram.png，如下所示。

ZnGeP2中缺陷Ge_Zn1從+1價到0價的一維位形圖。

可以看到，相比parabolic方法，采用spline的擬合方法將使得俘獲勢壘增加將近0.1 eV。我們建議總是優先采用parabolic方法進行勢能面擬合。最后，CDC模塊會根據超胞體積、載流子有效質量等數據結合非輻射俘獲系數的公式計算輸出室溫下該系數的大小,并在目錄/cdc下輸出nonradiative_rate.dat文件和圖片coefficient.png，如下所示，其中給出了非輻射俘獲系數以及非輻射俘獲截面隨溫度的變化。

ZnGeP2中缺陷Ge_Zn1從+1價到0價電子俘獲系數隨溫度的變化關系。

以下內容來自CDC模塊的程序日志5cdc.out：

審核編輯 ：李倩