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無F醚設(shè)計!穩(wěn)定高溫NCM811-Li電池界面

清新電源 ? 來源:深水科技咨詢 ? 2023-05-18 09:23 ? 次閱讀

引 言

金屬鋰(Li)因其低密度、高理論比容量和最低的電化學(xué)勢而被視為下一代電池負(fù)極材料的最終選擇。當(dāng)與LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2(NCM811)等富含鎳(Ni)的正極配對時,鋰金屬電池(LMB)的能量密度有望接近500Whkg?1,這是兩倍比傳統(tǒng)鋰離子電池(LIB)高出1倍。然而,不穩(wěn)定的電極電解質(zhì)界面一直阻礙著LMB的實際應(yīng)用。在負(fù)極側(cè),Li金屬在熱力學(xué)上對電解質(zhì)不穩(wěn)定,它會與電解質(zhì)反應(yīng)形成固態(tài)電解質(zhì)界面(SEI)。SEI在重復(fù)的Li沉積/剝離過程中的分解和修復(fù)將不斷消耗電化學(xué)活性的Li和電解質(zhì),從而縮短LMB的壽命。在正極側(cè),充電的NCM811的高價Ni4+具有反應(yīng)性。它很容易氧化電解質(zhì),導(dǎo)致形成正極電解質(zhì)界面(CEI)。此外,由于Ni2+氧化為Ni3+過程中的高能壘以及Ni2+(0.69?)和Li+(0.76?)相似的離子半徑,Ni2+和Li+的陽離子混排也發(fā)生在正極表面,引發(fā)從初始層狀相到巖鹽相的轉(zhuǎn)變。相變可能進(jìn)一步導(dǎo)致NCM811電極的晶內(nèi)開裂、結(jié)構(gòu)退化和容量損失。更糟糕的是,在實際工作條件下,會產(chǎn)生持續(xù)的熱量,使LMB被加熱,這無疑會促進(jìn)電極和電解質(zhì)之間的副反應(yīng),破壞電極-電解質(zhì)界面的穩(wěn)定性。

迄今為止,已經(jīng)應(yīng)用各種界面工程來應(yīng)對這些挑戰(zhàn),例如為鋰金屬負(fù)極開發(fā)人工SEI層和使用惰性層保護(hù)NCM811。盡管取得了成功,但包覆層會在電池循環(huán)過程中被電極的體積變化破壞,從而限制了LMB的長期可循環(huán)性。此外,包覆層還增加了電極的體積/質(zhì)量,從而犧牲了LMB的整體能量密度。一個更基本的策略是提高電解質(zhì)對鋰負(fù)極和NCM811正極的穩(wěn)定性,并構(gòu)建堅固的電極-電解質(zhì)界面,尤其是在高溫下。醚基電解質(zhì)很有前景,因為它們在熱力學(xué)上比酯基電解質(zhì)對鋰金屬更穩(wěn)定。乙二醇二甲醚(EGDME),也稱為二甲氧基乙烷(DME),是開發(fā)LMB電解質(zhì)中最常用的醚類溶劑。然而,其易揮發(fā)性(沸點(diǎn)84°C)和低氧化電壓(<4V)使其很難用于NCM811-Li電池,更不用說那些在高溫下工作的電池了。增加EGDME中的鹽濃度有助于通過延長電解質(zhì)的氧化電壓和形成陰離子衍生的無機(jī)SEI/CEI來開發(fā)高性能NCM811-Li電池,但電解質(zhì)仍然存在高粘度、低離子濃度等缺點(diǎn)。合成基于EGDME的氟化溶劑,例如氟化1,4-二甲氧基丁烷和氟化三甘醇,通過擴(kuò)展電化學(xué)耐受窗口和形成富F的SEI/CEI,在提高高電壓和高能量密度LMB的性能方面取得了重大進(jìn)展。然而,工序復(fù)雜、收率低、成本高等問題給現(xiàn)階段這些含氟溶劑的實際應(yīng)用帶來了困難。盡管最近在調(diào)控?zé)oF醚的分子結(jié)構(gòu)和開發(fā)富含陰離子的溶劑化結(jié)構(gòu)以通過降低溶劑的溶劑化能力來構(gòu)建富含無機(jī)物的SEI/CEI方面取得了最新進(jìn)展,但是電解質(zhì)在高溫下的性能NCM811-Li電池要么不令人滿意,要么很少被研究。

成果簡介

大多數(shù)醚電解質(zhì)在稀釋濃度下仍無法在NCM811-Li電池中形成可靠的電極-電解質(zhì)界面,尤其是在高溫下運(yùn)行的電池中。近日,來自香港理工大學(xué)張標(biāo)、朱葉團(tuán)隊報告了一種簡單但有效的策略來打破這一瓶頸并穩(wěn)定醚電解質(zhì)中高溫NCM811-Li電池的界面。通過逐漸將乙二醇二醚的端基從甲基擴(kuò)展到正丁基,提高醚類電解質(zhì)的綜合穩(wěn)定性。在1M的濃度下實現(xiàn)了陰離子主導(dǎo)的溶劑化結(jié)構(gòu)。因此,電極-電解質(zhì)相互作用受到抑制,并且實現(xiàn)了更薄、更致密和更富含無機(jī)物的固態(tài)-/正極-電解質(zhì)界面。此外,NCM811正極的相變和結(jié)構(gòu)退化得到緩解。因此,在乙二醇二丁基醚基電解質(zhì)中,鋰-銅電池在60°C下的庫侖效率提高到99.41%,循環(huán)壽命超過200次。在50μm Li、10μL mAh?1貧電解質(zhì)和>2.2mAhcm?2的中高正極載量的準(zhǔn)實用條件下,高溫NCM811-Li電池的壽命延長了400%以上,平均庫侖效率穩(wěn)定為99.77%。該研究以題目為“StabilizingInterfaces in High-Temperature NCM811-Li Batteries via TuningTerminal Alkyl Chains of Ether Solvents”的論文發(fā)表在化學(xué)領(lǐng)域頂級期刊《AngewandteChemie International Edition》。

正文導(dǎo)讀

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【圖1】電解質(zhì)的設(shè)計及其對穩(wěn)定電極-電解質(zhì)界面的影響。(a)EGDME、EGDEE、EGDBE的分子結(jié)構(gòu)。(b)EGDME-E、EGDEE-E和EGDBE-E的綜合穩(wěn)定性比較說明。EGDME-E(c)、EGDEE-E(d)和EGDBEE(e)對NCM811正極和鋰金屬負(fù)極界面特性影響的圖示。(f)電解質(zhì)的7LiNMR光譜。EGDME-E(g)、EGDEE-E(h)和EGDBE-E(i)的溶劑化結(jié)構(gòu)示意圖。

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【圖2】鋰金屬負(fù)極的可逆性。EGDME-E(a)、EGDEE-E(b)和EGDBE-E(c)中銅箔上鍍鋰的SEM圖像。電流密度為0.5mA cm-2,容量為5mAh cm-2。比例尺:20μm。在25(d)和60℃(e)下,這些電解質(zhì)中Li-Cu電池中鋰沉積/剝離的CE,以及在25(g)和60℃(h)下的相應(yīng)電壓曲線。在60℃(f)和放大區(qū)域(i)下,Li||Li對稱電池在這些電解質(zhì)中循環(huán)的電壓曲線。

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【圖3】鋰金屬負(fù)極在鋰-銅電池中60℃循環(huán)50次后的表面特性。(a)在EGDME-E、EGDEE-E和EGDBE-E中60°C循環(huán)的鋰電極的AFM3D形貌圖像。7Li二次離子的TOF-SIMS深度剖面和相應(yīng)的3D渲染圖像(b)、C1s XPS光譜(c)和Li1s XPS深度剖面(d)在60°C下在EGDME-E、EGDEE中循環(huán)的鋰電極-E和EGDBE-E。(b)中的轉(zhuǎn)子尺寸為400μmx400 μm?;贠1s XPS光譜(e)的含O物種分析和基于S2p XPS光譜(f)的含S物種分析。

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【圖4】NCM811-Li電池的電化學(xué)性能。NCM811-Li電池在25(a)和60℃(b)的溫和條件下在三種電解質(zhì)中的測試。NCM811-Li電池在60℃實際條件下在三種電解液中的測試(c),以及第60次循環(huán)時相應(yīng)的充放電曲線(d)。采用EGDBE-E的0.5Ah軟包電池的數(shù)碼照片(e)和循環(huán)性能(f)。電池在0.2C下激活3個循環(huán),并在0.5C下循環(huán)。

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【圖5】NCM811正極在三種電解液中60℃循環(huán)100次后的表面化學(xué)和結(jié)構(gòu)。F1s(a)和O1s(b)循環(huán)的NCM811正極的XPS深度剖面。(c)循環(huán)的NCM811正極的Mn2pXPS光譜。在EGDME-E(d)、EGDEE-E(e)和EGDBE-E(f)中循環(huán)的NCM811橫截面FIB-SEM圖像。比例尺:2μm。

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【圖6】NCM811正極在60℃下在三種電解質(zhì)中循環(huán)100次后的STEM成像。(a-i)NCM811二次粒子在EGDME-E(a、d、g)、EGDEE-E(b、e、h)和EGDBE-E(c、f、i)中循環(huán)的HAADF-STEM圖像,顯示它們的整體形態(tài)(a-c)、內(nèi)部(d-f)和表面(g-i)結(jié)構(gòu)。(a、b)中的箭頭表示晶內(nèi)裂紋。(d-f)中的成像區(qū)域?qū)?yīng)于(a-c)中的圓圈區(qū)域。(j-l)在EGDME-E(j)、EGDEE-E(k)和EGDBE-E(l)中循環(huán)的NCM811表面積的ABF-STEM圖像。比例尺,a-c:100nm;d-f:10nm;g-l:5nm。

總結(jié)與展望

總之,已經(jīng)表明,調(diào)整醚中的末端烷基鏈可以穩(wěn)定電極-電解質(zhì)界面并延長高溫NCM811-Li電池的壽命。隨著二醇二醚中末端烷氧基向乙氧基和正丁氧基的延伸,電解質(zhì)對鋰金屬負(fù)極和NCM811正極的綜合穩(wěn)定性得到提高,并實現(xiàn)了陰離子為主的溶劑化結(jié)構(gòu)。因此,抑制了電極-電解質(zhì)相互作用,構(gòu)建了更薄、更致密、更富含無機(jī)物的SEI/CEI,并緩解了NCM正極的結(jié)構(gòu)惡化。即使在60°C的高溫下,鋰沉積/剝離的可逆性也已提高到99.41%。高溫NCM811-Li電池的循環(huán)壽命提高了400%以上,在準(zhǔn)實用條件下的CE高達(dá)99.77%。這項工作證明,除了增加鹽濃度和使用氟化溶劑外,延長醚溶劑的末端烷基鏈?zhǔn)钦{(diào)節(jié)電解質(zhì)溶劑化結(jié)構(gòu)和穩(wěn)定電極電解質(zhì)界面的簡單而有效的策略。這一設(shè)計原則可以擴(kuò)展到為其他堿金屬/離子電池開發(fā)先進(jìn)的電解質(zhì)。





審核編輯:劉清

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原文標(biāo)題:Angew:無F醚設(shè)計!穩(wěn)定高溫NCM811-Li電池界面

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