導讀

亞利桑那州立大學電氣、計算機和能源工程學院的Yu Yao教授團隊在國際頂尖學術期刊《 Light: Science & Applications 》發表題為“ Ultrafast Low-pump Fluence All-Optical Modulation Based on Graphene-Metal Hybrid Metasurfaces ”的高水平論文。來自亞利桑那州立大學的Ali Basiri博士為本文的第一作者，Yu Yao教授為本文的通訊作者，此外，亞利桑那州立大學光子創新中心也對本工作提供了幫助。Yu Yao教授團隊展示了基于亞波長厚度的石墨烯-金屬雜化等離子體超表面結構的超快全光調制器，可以在近紅外和中紅外波段（超過6μm）下高效工作。該研究目前已得到了國家科學基金會、亞利桑那州國家大學啟動資金的支持和資助。

研究背景

高速光調制是許多應用的重要組成部分，在光互連、超快分子光譜、材料處理、光學信息處理和計算等領域中有著廣泛的應用。與基于熱、磁、聲、機械和電效應的其他技術相比，全光調制能夠實現最高可達太赫茲的調制帶寬。到目前為止，研究者們已經利用多種材料設計并驗證了各式各樣的全光調制器件，如半導體介質波導、膠體等離子體納米晶體、硅基納米天線、支持Mie型共振的砷化鎵納米顆粒、等離子體共振結構、石墨烯包覆的光纖、石墨烯-等離子體狹縫波導等。在實驗中，大多數全光調制器都是在可見光和近紅外（IR）波長范圍內工作，但是在中遠紅外波長的工作效率并不理想，而這一波段的超快光學調制對于超快分子光譜、空間通信、遙感、生物醫學診斷和天文應用是非常重要的。因此，研究人員探索了基于光泵亞波長結構光學膜的全光調制器，其工作波長可以達到6μm，但是由于光學材料固有的光學吸收和/或弱非線性，實現波長大于6μm的超快全光調制器仍然具有挑戰性。在迄今為止研究的所有全光調制材料中，石墨烯具有線性和無間隙色散關系，同時由于強大的量子限制、增強的載流子-載流子相互作用以及無質量狄拉克費米子的存在，石墨烯在亞皮秒時間尺度上具有超快載流子弛豫，這些特性使得石墨烯有望在可見光到太赫茲的寬光譜區域實現超快全光調制。

基于石墨烯的光調制器主要分為三大類，即電泵調制器、熱光調制器和全光調制器。其中，電泵石墨烯調制器已被證明具有高達35GHz的調制速度，但是需要受外部控制電路的RC常數限制；熱光調制器的響應時間較慢，通常為幾百納秒，同時還會受到大多數材料的緩慢熱擴散率限制；石墨烯全光調制器具有超快的響應時間，一般為皮秒量級，但是超薄石墨烯層中的有限吸收和超短的光載流子壽命使該全光調制器需要高泵浦。在已有的研究中，增強光與石墨烯之間相互作用的典型方案包括與介電波導、微光纖、空穴和等離子體狹縫波導的集成。然而，在中紅外波段下實現基于低泵浦石墨烯的超快全光調制仍然具有很大的挑戰性。

創新研究

石墨烯具有超快的光學響應和較寬的光譜覆蓋范圍，是一種極具吸引力的全光調制材料。然而，由于超短的光載流子壽命和在石墨烯中的有限吸收，石墨烯全光調制器具有需要高泵浦的局限性。Yu Yao教授團隊設計了一種基于石墨烯-金屬雜化等離子體的超表面結構的全光調制器（GMMA），從而在高響應速度的前提下實現了器件的低泵浦，同時還可以在中紅外波段（超過6μm）下進行高效的工作。解決了傳統全光調制器的工作波長受限以及基于石墨烯的全光調制器需要高泵浦的問題。

圖 1 . ** 石墨烯** -金屬雜化 等離子體超表面全光調制器 （G MMA ）的設計理念****和理論建模。（a）泵浦光（沿y軸的電場矢量）和探測光（沿x軸的電場矢量）入射到表面的裝置示意圖，兩者都聚焦到緊密耦合的天線之間的納米級熱點。插圖顯示了狄拉克點附近的泵浦和探測光束與石墨烯的時間依賴性相互作用。（b）通過對1040 nm（上）處的泵浦和~6.5μm（下）處的探針進行全波模擬，獲得石墨烯層中的近場增強。（c）相對于石墨烯單層，位于GMMA器件 納米級熱點處的石墨烯片（藍色曲線）和參考器件的石墨烯（紅色曲線）中的吸收增強。（ **d）由于入射泵浦脈沖（脈沖持續時間：100 fs；脈沖通量：~70μJ/**cm ^2^ ），GM MA器件（藍色曲線，用于納米級熱點中的石墨烯）、參考器件（紅色曲線）和石墨烯單層（綠色曲線）中石墨烯的模擬瞬態熱電子溫度。（e）基于隨機相位近似（RPA）模型的石墨烯表面電導率的實部和虛部 。（ f）模擬反射光譜（頂部）和差分反射 （底部） 通過全波模擬獲得的GMMA器件的 反射率， 該模擬的GMMA設計參數與圖1a中的參數相同。（g）GMMA器件（藍色曲線）、參考器件（紅色曲線）和懸浮石墨烯單層（綠色曲線）的探針束模擬反射（頂部）和差分反射（底部） 。

具體而言，研究人員通過將石墨烯與金屬雜化的等離子體超表面集成，從而來同時增強納米級等離子體熱點中泵浦光和探測光與石墨烯之間的相互作用，最終顯著改善了全光調制的性能。針對傳統石墨烯全光調制器的兩個局限（光載流子壽命端、石墨烯的有限吸收），一方面，通過將泵浦光能量聚焦到納米級熱點上，以產生比不集成超表面的石墨烯器件大得多的光載流子密度。另一方面，用于響應探測光的器件對熱點處的石墨烯的光學特性高度敏感，因此產生了強烈的調制效應。基于這樣的設計理念，Yu Yao教授團隊實現了近紅外和中紅外波長的全光調制器，與純粹基于石墨烯的全光調制器相比，其所需的泵浦量大大降低（1~2個數量級），并且其光學調制性能增強。

圖2 . GMMA全光調制器的制備與表征。 （ a）GMMA器件的制造步驟。 （ b）制作的Pi形納米天線的SEM圖像。頂部和底部面板中的比例尺分別代表2μm和1μm。 （ c）由FTIR光譜儀和中紅外顯微鏡組成的反射光譜裝置示意圖。 （ d）泵浦波長為1.04μm 時 ，測量了GMMA器件對s 偏振光的吸收光譜（與圖1a相同的設計參數）。 （ e）測量了GMMA器件對共振傾角約為6.4μm的p偏振光的反射光譜。 （d） 和 （ e ） 中的插圖代表入射光相對于納米天線方向的偏振狀態。

最后，研究人員還開展了一系列實驗來驗證所提出的全光調制器（GMMA）的性能，實驗結果表面調制器的響應時間最終取決于皮秒尺度上石墨烯的超快光載流子弛豫時間，即該全光調制器不但具有傳統石墨烯調制器的超快響應時間（皮秒級），還具有低泵浦的優勢。類似的設計理念也適用于中遠紅外光譜區域中更長波長的全光調制，有望解決中遠紅外波長超快全光調制器實現中的挑戰。

圖3. ** 中紅外波長的全光調制測量實驗。（ a）中紅外調制測量裝置的 實驗系統圖 **。插圖顯示了GMMA中紅外光學調制器的原理圖，該調制器帶有飛秒激光近紅外泵浦、中紅外連續波和調制的中紅外脈沖。（b）與圖1c（黑色）所示的參考裝置和不含石墨烯的MMA結構（紅色）相比，測量了探測器對擬議GMMA光學調制器（藍色）調制的中紅外激光束輸出（約6.3μm）的光電壓響應。（c）考慮到探測器響應時間，器件在~6.3μm（上）處的調制反射和中紅外光電探測器（下）的模擬輸出光電壓響應的模擬結果(≤10納秒）。模擬參數與****圖1 相同。 （d）在不同入射泵注量下，測量探測器對GMMA光調制器調制的中紅外激光束輸出（約6.3μm）的光電壓響應。（e） 根據圖3d中的測量結果和模擬結果（紅色圓圈）作為泵注量的函數，提取平均峰間檢測器光電壓響應（黑色方塊）。

圖4. ** 近紅外區超快激光泵浦探針的實驗測量。（ **a）泵探頭測量設置示意圖。插圖顯示了帶有飛秒 激光泵（藍色）和探針（紅色）脈沖的GMMA調制器的示意圖。（b）相對于懸浮石墨烯單層，位于GMMA器件納米級熱點處的石墨烯片（藍色曲線）和參考器件的石墨烯（紅色曲線）中的吸收增強。等離子體天線亞表面的天線長度、寬度、間距和垂直周期分別為360 nm、100 nm、30 nm和600 nm。（c）對于GMMA器件（藍色曲線）、參考器件（紅色曲線）和懸浮石墨烯單層（綠色曲線） 的****模擬反射調制，探針波長為1560nm時，具有不同 的時間延遲。（ d）三個GMMA器件的反射光譜。（e）圖4d中的三個裝置和一個參考裝置的泵探頭差動反射測量結果。（f）GMMA裝置3在不同泵注量下****的 差分反射 ，表現為 延遲時間的函數。（g）GMMA裝置3的泵探頭測量結果 。 （h）GMMA裝置3在不同泵注量下更快（左軸）和更慢（右軸）的雙指數衰減時間常數。

論文信息：

該文章被發表在《Light: Science & Application s 》期刊上，題為“ Ultrafast Low-pump Fluence All-Optical Modulation Based on Graphene-Metal Hybrid Metasurfaces ”，來自亞利桑那州立大學的Ali Basiri博士為本文的第一作者，Yu Yao教授為本文的通訊作者，此外，亞利桑那州立大學光子創新中心也對本工作提供了幫助。

論文地址：

https://www.nature.com/articles/s41377-022-00787-8