介紹

與許多科學和商業(yè)技術(shù)的情況一樣，用于進行前沿學術(shù)和工業(yè)研究的 X 射線成像和光譜儀器正在變得更小、更具成本效益，并且在某種意義上更加個性化。多年來，各個學科的研究人員的日常工作都依賴于軟 X 射線能量，因此必須在大型、高亮度 X 射線源上安排會議，以便進行關(guān)鍵的實驗。使用這些運行成本昂貴的共享資源(例如第三代和第四代同步加速器和 X 射線自由電子激光器)的時間仍然是一種寶貴的商品。

然而，高次諧波發(fā)生 (HHG)儀器的出現(xiàn)開始重塑那些希望在軟 X 射線能量范圍內(nèi)進行各種成像和光譜實驗的研究人員的前景。HHG 光源補充了大型同步加速器和X 射線自由電子激光 (XFEL) 源;在 X 射線應(yīng)用中使用桌面 HHG 光源的主要優(yōu)點包括更容易訪問、亞飛秒級別的完全同步性以及阿秒時間分辨率。

先進的電子學、納米科學、半導體、材料科學、聚合物科學、生物技術(shù)和生命科學應(yīng)用可以受益于將桌面HHG 光源與 X 射線成像/光譜探測器配對，以促進相干 X 射線衍射成像等實驗技術(shù)(即，無透鏡 X 射線成像)、X 射線吸收精細結(jié)構(gòu) (XAFS) 光譜、近邊緣 X 射線吸收精細結(jié)構(gòu) (NEXAFS) 光譜和極紫外 (EUV) 光譜。

本應(yīng)用說明將介紹光子科學研究所 (ICFO) Jens Biegert 教授博士的阿托科學和超快光學小組的研究人員最近所做的工作，他們與 Princeton Instruments x 協(xié)同開發(fā)/使用了桌面阿秒 HHG 光源射線 CCD 相機在聚酰亞胺箔的所謂水窗碳 K 邊緣處演示NEXAFS 光譜，并檢索與箔中碳原子的結(jié)合軌道相對應(yīng)的特定吸收特征。

實驗裝置

碳、氮和氧的 K 吸收邊出現(xiàn)在通常稱為水窗的區(qū)域內(nèi)，即水幾乎透明的波長范圍(2.3 nm – 4.5 nm)。由于這些元素中的每一個都是生命的基礎(chǔ)，因此在水窗中進行越來越復(fù)雜的觀察的能力對于生物學家、化學家和物理學家在許多不同領(lǐng)域進行的前沿研究至關(guān)重要。

直到最近，此類觀測仍依賴于使用大規(guī)模、高亮度光源。上述來自巴塞羅那 ICFO 的研究小組是世界各地的眾多小組之一2,6，他們正在實施桌面 HHG 儀器作為一種緊湊、經(jīng)濟高效的替代方案。

例如，ICFO 小組開發(fā)了一種桌面 HHG 光源，可在聚酰亞胺箔上進行高分辨率 X 射線吸收光譜分析。它們的光源依賴于高度穩(wěn)定的千赫茲激光系統(tǒng)，該系統(tǒng)通過隨后的空心光纖脈沖壓縮驅(qū)動光學參量放大器，并產(chǎn)生亞 2 周期載波包絡(luò)相位穩(wěn)定(CEP 穩(wěn)定)激光脈沖，中心波長1.85μm;該源產(chǎn)生的高次諧波光子能量高達 535 eV，遠遠超出碳 K 邊緣。

該小組使用二次諧波頻率分辨光門控 (FROG)來測量壓縮脈沖，并通過聚焦 CEP 穩(wěn)定的亞 2 周期脈沖，在水窗口中實現(xiàn)了明亮的軟 X 射線通量和 535 eV 的截止值使用 f = 100 mm 鍍銀曲面鏡進入 HHG 目標。使用 X 射線光譜儀和冷卻的 Princeton Instruments PIXIS-XO X 射線 CCD 相機解析諧波光譜。請參閱圖 1 和圖 2。研究人員測量 X 射線光譜儀在 300 eV 時的分辨率為0.25 eV 。

圖 1：ICFO 研究小組使用桌面 HHG 光源和科學 X 射線 CCD 相機進行 NEXAFS 光譜學實驗設(shè)置的圖示。由 Jens Biegert 教授博士(巴塞羅那光子科學研究所)提供。

圖 2：圖 1 中所示實驗裝置的照片，其中包含 Princeton Instruments PIXIS-XO 相機。由 Jens Biegers 教授博士提供(巴塞羅那光子科學研究所)

結(jié)果

ICFO 的研究人員通過掃描0 至 7 bar 氖氣的目標背壓來優(yōu)化諧波通量。圖 3 顯示了對HHG 頻譜(對于給定的背壓)積分 5 秒的結(jié)果，每個頻譜的步長為 0.25 bar;它清楚地表明，實現(xiàn)了遠遠超出 284 eV 碳 K 邊緣的截止值，并且在 3.5 bar 的前級壓力下達到了最高產(chǎn)率(連同最高截止值)。

圖 3：HHG 光譜與氖管背壓的函數(shù)關(guān)系。最高諧波產(chǎn)量與背壓為 3.5 bar 時的最高截止值一致 (4)。使用 PIXIS-XO 相機采集數(shù)據(jù)。由 Jens Biegert 教授博士(巴塞羅那光子科學研究所)提供。首次發(fā)表于選項。萊特。39、5383-5386(2014)。

確定目標的理想的壓力后，通過測量X 射線束亮度和光子通量來研究光譜形狀的 CEP 控制。事實證明，這種控制對于避免在集成 NEXAFS 光譜時因鏡頭而異的前邊緣和后邊緣結(jié)構(gòu)的潛在過度平均至關(guān)重要。

HHG 光源的光子通量是水窗口中報道的最高的，更重要的是，它對應(yīng)于第一個孤立的 355 阿秒持續(xù)時間的軟 X 射線脈沖。吸收光譜的關(guān)鍵是光譜穩(wěn)定性，這是通過激光源的 CEP 穩(wěn)定性來保證的。 ICFO 研究小組隨后展示了其桌面 HHG 光源在200 nm 獨立式聚酰亞胺薄膜上執(zhí)行碳 K 邊緣 NEXAFS 光譜的實用性。圖 4 顯示了在短短5 分鐘內(nèi)獲取的吸收光譜，碳 K 邊緣周圍的所有峰都清晰可見，并且可以從聚酰亞胺中的已知軌道中識別出來。

圖 4：200 nm 獨立式聚酰亞胺箔(紅色圓圈)的 NEXAFS 測量。已知轉(zhuǎn)換的峰值擬合(藍色)與測量值 (4) 非常吻合(黑色曲線)。使用 PIXIS-XO 相機采集數(shù)據(jù)，該數(shù)據(jù)是從 5 分鐘的單次積分中提取的。由 Jens Biegert 教授博士(巴塞羅那光子科學研究所)提供。首次發(fā)表于選項。萊特。39、5383-5386(2014)。

該 HHG 儀器是第一個報道的水窗中相干 X 射線輻射的高通量桌面源，在 300 eV 下達到 (1.85 ± 0.12) x 107 光子/秒/1% 帶寬的光子通量，也是該區(qū)域中第一個孤立的阿秒脈沖。

技術(shù)支持

巴塞羅那研究團隊使用的普林斯頓儀器PIXIS-XO科學相機配備冷卻背照式 CCD，無防反射涂層，以便于直接檢測超低能量 X 射線。除了相機的軟件可選增益和讀出速度外，具有高真空接口設(shè)計的可旋轉(zhuǎn)共平面法蘭使PIXIS-XO成為超高真空應(yīng)用的理想選擇。

Princeton Instruments 提供各種用于直接檢測軟 X 射線的相機(見圖 5)，不僅包括 PIXIS -XO，還包括PIXIS-XB，它使用薄鈹窗口真空密封裝置以進行深度冷卻，保護其背照式深耗盡 CCD，并通過過濾低能 X 射線來減少背景。

普林斯頓儀器公司的另一款科學 X 射線 CCD 相機PI-MTE采用熱電冷卻設(shè)計，利用與循環(huán)冷卻劑熱連接的 PCB，以便在真空室內(nèi)提供可靠的操作。PI -MTE相機的緊湊尺寸和柔性管道允許將探測器定位在有限的空間內(nèi)或可移動的臂上。

圖 5：Princeton Instruments 的 PI-MTE、PIXIS-XO 和 PIXIS-XO 科學 X 射線 CCD 相機旨在促進軟 X 射線的直接檢測。

未來趨勢

ICFO 研究人員成功使用桌面 HHG 儀器在水窗內(nèi)進行碳 K 邊緣 NEXAFS 光譜分析，體現(xiàn)了先進 X 射線技術(shù)相干 X 射線輻射源小型化和個性化的趨勢。該小組最近發(fā)表的 HHG 成果，即水窗中阿秒軟 X 射線脈沖的時空隔離，3標志著技術(shù)進步的又一重要進步。

從遠東到遠西的研究人員正在設(shè)計和利用各種桌面 HHG 光源，以滿足他們自己特定的 X 射線成像和光譜要求。除了與大規(guī)模、最先進的同步加速器和 XFEL 源相比具有明顯的成本和獲取優(yōu)勢外，這些緊湊型 HHG 儀器還開始提供卓越的時間分辨率。此外，支持 HHG 的相干 X 射線衍射成像能夠在透射和反射中生成定量、高對比度的相位和振幅圖像，以及探測三維動態(tài)現(xiàn)象，為原子力顯微鏡等表面掃描技術(shù)提供了強大的補充。

科學 X 射線 CCD 相機，例如 Princeton Instruments 的PIXIS-XO、PIXIS-XB和PI-MTE，可確保滿足桌面 HHG 儀器不斷進步所需的靈敏度、速度和靈活性。隨著各個實驗室的 X 射線實驗裝置不斷發(fā)展和普及，選擇適合應(yīng)用的相機對于充分利用這些新裝置的優(yōu)勢至關(guān)重要。

審核編輯 黃宇