01引言

鐵電材料中的光生電流效應在太陽能電池、光電探測和非易失性存儲器等領域具有應用潛力，吸引了廣泛的研究興趣，但目前可覆蓋全太陽光譜的窄帶隙鐵電材料還很少見。此外，對于鐵電光電器件而言，增強光偏振敏感度和提高開關比仍有很大的空間。針對上述問題，本文研究了圓偏振光在窄帶隙（< 1.6 eV）二維InSe/In2Se3鐵電異質結中的光生電流效應。基于非平衡格林函數理論，給出了光電流隨光螺旋度Ф和入射角α的依賴關系，并結合密度泛函理論計算了光電流。研究結果表明CPGE在基于低維鐵電材料的光電器件中有應用潛力。

02成果簡介

本文采用鴻之微DS-PAW軟件計算了InSe/In2Se3鐵電異質結的電子結構性質及鐵電反轉勢壘，并利用基于非平衡格林函數-密度泛函理論（NEGF-DFT）的第一性原理計算軟件Nanodcal研究了圓偏振光在窄帶隙（< 1.6 eV）InSe/In2Se3?鐵電異質結中的光生電流效應。二維InSe/In2Se3?異質結屬于C3v點群，具有非空間反演對稱性，因此在橢圓偏振光斜照射下可激發線光生電流效應(LPGE)和圓光生電流效應(CPGE)。計算表明，CPGE只能在斜入射下產生，可比LPGE大103倍。當光沿鋸齒型方向照射時，光電流達到最大，主要來自于CPGE的貢獻。上下反轉In2Se3的鐵電極化方向，還可進一步調控光電流，獲得的開關比高達563。光電流還具有優異的偏振敏感度，最大消光比可達410。這些研究結果展示了CPGE在鐵電光電器件中的應用潛力。

03圖文導讀

圖1. (a) InSe/In2Se3(↓)鐵電異質結的俯視圖，其中原胞由紅色平行四邊形表示；(b)，(c)分別為InSe/In2Se3(↓)和InSe/In2Se3(↑)異質結的側視圖；(d)，(e) InSe/In2Se3(↓)異質結器件模型的俯視圖和側視圖。

圖2. (a)，(b)分別為InSe/In2Se3(↓)和InSe/In2Se3(↑)異質結的電子能帶結構（實線為HSE能帶，虛線為PBE能帶）；(c)，(d)兩種異質結的VBM和CBM的電荷分布；(e)單層α-In2Se3和(f) InSe/In2Se3異質結的鐵電極化反轉過程的動力學途徑。

圖3. InSe/In2Se3(↓)光電流隨橢偏光的螺旋度Ф的變化規律。(a)沿y軸垂直入射時不同光子能量下的光電流；(b)光子能量為1.1 eV，在x-y平面內斜入射時的光電流隨入射角α的變化規律；(c)，(d)不同光子能量下x-y和y-z平面內斜入射時的光電流。

圖4.InSe/In2Se3(↓)異質結的光電流：(a) x-y和(b) y-z平面內斜入射時，Ф=45?和90?的光電流與入射角α的關系；(c)，(d)InSe/In2Se3(↑)異質結：在x-y平面內斜入射時光電流隨α和Ф的變化規律。

圖5.InSe/In2Se3(↓)鐵電異質結的LPGE和CPGE. (a)不同光子能量下γ和χ'的比值；(b)x-y面內斜入射時光子能量為2.1 eV對應的光電流及擬合曲線；(c) γ與χ的比較；(d) χ與χ'的比較。

圖6. (a)分別沿x、y軸入射及在y-z平面內斜入射時，InSe/In2Se3(↓)異質結的光電流；(b)沿x方向入射的光電流，及Ф=90?和0?的光吸收系數；(c)沿x軸入射時，InSe/In2Se3(↓)和InSe/In2Se3(↑)異質結的最大光電流（Imax）隨光子能量的變化；(d)兩異質結最大光電流的比較；(e)，(f)不同螺旋度下兩異質結光電流的比較。

圖7 . (a)，(b) InSe/In2Se3異質結分別在1.8和2.3 eV下的光電流；(c)，(d)橢偏光分別沿y軸和z軸入射時，InSe/In2Se3(↓)和InSe/In2Se3(↑)異質結的消光比。

04小結

本文采用鴻之微DS-PAW軟件計算了InSe/In2Se3鐵電異質結的電子結構性質，采用Nanodcal軟件研究了橢圓偏振光誘導的二維InSe/In2Se3鐵電異質結中的LPGE和CPGE，給出了光電流與入射角α和光螺旋度Ф的依賴關系。由于異質結具有非中心對稱的C3v對稱性及窄帶隙（< 1.6 eV），因此在全部可見光頻譜范圍內都能激發LPGE和CPGE。發現CPGE產生的光電流遠大于LPGE的光電流，比值高達103。通過反轉鐵電極化方向，我們可進一步調控光電流，獲得高達563 的開關比。此外，光電流具有高度的偏振敏感性，消光比可達410。這些結果表明，二維鐵電材料中的CPGE在非易失性存儲器、自供能光電探測器和太陽能電池領域具有應用潛能。

審核編輯：劉清