超冷多原子分子是量子科學實驗和超出標準模型的精密物理研究的有潛力的候選者，但其關鍵的要求是能夠實現對分子內部結構的全量子調控。

有鑒于此，哈佛大學Lo?c Anderegg和加州理工學院Nicholas R. Hutzler等人建立了對氫氧化鈣(CaOH)中各個量子態的相干控制，并演示了一種搜索電子電偶極矩(eEDM)的方法。在單個量子態下制備光捕獲的超冷CaOH分子，在電場中極化，相干轉移到eEDM敏感態進行電子自旋進動測量。為了延長相干時間，作者使用了具有可調諧、近零磁場靈敏度的eEDM敏感態。本工作結果為利用捕獲的多原子分子進行eEDM搜索建立了一條路徑。

多原子分子控制的實驗方法

作者展示了對小電場中具有高極化率的振動彎曲模式下被捕獲的多原子分子的內部狀態的完全量子控制。首先在單個超精細水平上制備超冷、光學捕獲的分子，然后施加靜電場以使分子極化。作者觀察了一系列電場和磁場中的自旋進動，并描述了當前測量相干時間的局限性。通過容易獲得的實驗參數，可以實際實現狀態壽命（>100 ms）數量級的相干時間，在該系統中實現了eEDM測量的關鍵組件。

圖1 實驗概述

實驗概述和單態準備

實驗首先將激光冷卻的CaOH分子從磁光陷阱加載光學偶極子陷阱(ODT)中，對ODT中的分子進行10毫秒的無損成像。然后分子被光學泵浦到振動彎曲模式且陷阱深度絕熱降低3.5倍。為了制備單一超精細狀態的分子，作者結合使用了光泵浦和微波脈沖。

圖2 自旋進動

eEDM敏感狀態下的自旋進動

為了在eEDM敏感狀態下執行自旋進動，作者首先將電場絕熱至EZ，然后打開小偏置磁場BZ。使用類似于Ramsey能譜的程序測量了電子自旋進動頻率，通過施加的電場EZ進行調諧。為了繪制出零g因子交叉的位置，在固定磁場BZ= 110 mG下對不同電場進行了自旋進動測量，發現eEDM流形內的零g因子交叉發生在59.6 V/cm的電場下。作者強調，雖然這些交叉的位置取決于特定分子的結構，但它們的存在在多原子分子中是通用的。

圖3 自旋進動信號的相干時間

相干時間和限制

作者展示了在不同應用場BZ和EZ下測得的相干時間，描述了兩個長期消除振蕩的主要限制。作者發現偏壓電場EZ的漂移在設備中可以忽略不計，由磁場噪聲dBZ引起的退相干與所施加的磁場無關。在較高磁場下，相干時間的主要限制是來自光學捕獲光的交流Stark位移。強烈的Z偏振ODT光會導致發生零g因子交叉的電場變化。根據研究結果，預計在非常小的g因子（geff≈0）和非常小的偏置場（BZ≈0）下，將出現可實現的最長相干時間。

圖4 陷阱光對相干時間的影響